都同长州藩倒幕派领导人木户孝允缔结了“萨长倒幕联盟”的密约。
    从此他作为一位倒幕派领导人在全国进行了广泛的倒幕活动。
    1866年7月，幕府将军德川家茂死，德川庆喜继任。12月，一贯压制倒幕派的孝明天皇神秘死亡(多数认为被公卿岩仓具视等毒死），由年仅14岁的明治天皇继位。倒幕派利用宫廷的形势，开始准备武装倒幕。在土佐奇人坂本龙马的斡旋之下萨摩藩与长州藩结成“萨长同盟”。之后萨摩与土佐藩也结盟。
    这几个“西南强藩”掌握天皇政府大权，共同讨伐幕府。
    西乡等人还与英国结成了“萨英同盟”，想从英国那里购买武器和取得财政援助，但他们对英国的侵略企图有所警惕。
    1867年7月27日，西乡在大阪会见英国公使馆官员沙托时表示：“关于变革日本政体问题，应由我辈尽力而为，如与外国人相商，则有失体面。”
    西乡的回答，表明他已有较强的民族意识。
    1867年9月，西乡、大久保通过岩仓等公卿，事先做好了用天皇名义发布《讨幕密旨》的准备。10月14日，萨长两藩得到了《讨幕密旨》。在部署就绪后，12月9日，西乡、大久保等倒幕派发动政变，
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